珠三角地区有机硝酸酯的模拟及其对臭氧生成的化学影响分析
有机硝酸酯是大气污染过程中重要的二次污染物,与臭氧和气溶胶的生成密切相关.本研究以珠三角后花园地区2006年的综合观测数据为基础,基于盒子模型搭载RACM2机理对有机硝酸酯开展模拟.结果表明RACM2高估了日间有机硝酸酯生成速率,优化了RACM2机理中日间有机硝酸酯的生成模块后,有机硝酸酯的有效产率(αeff)在0.033左右.并根据VOC-OH反应活性、有机硝酸酯产率和臭氧生成速率三者之间的关系,分析了有机硝酸酯的生成过程对臭氧化学的影响.发现VOC-OH反应活性与αeff呈正相关,在高VOC-OH反应活性区域臭氧的生成受到有机硝酸酯生成增强的明显抑制,即P(Ox)(指Ox的生成速率,(Ox=O3+NO2)随VOC-OH反应活性的升高而表现出先上升后下降的趋势.这一结果表明在通过削减VOCs来控制O3时,需要进一步考虑有机硝酸酯的生成所带来的化学影响;即在珠三角光化学污染季削减臭氧时,需要优先考虑低分子量VOCs的削减.
有机硝酸酯、臭氧、RACM2、珠三角
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国家自然科学基金项目41375124、21522701、91544225、41421064;中国科学院战略性先导科技专项项目XDB05010500;博士点基金项目20130001120010;国家科技支撑计划项目2014BAC21B01
2018-05-21(万方平台首次上网日期,不代表论文的发表时间)
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