基于表面氧空位的光催化固氮材料

摘要：

合成氨是基本的化工过程,对地球能源、环境和生命过程至关重要.Harbor-Bosch过程利用Fe催化剂开创性地实现了氮气还原固定为氨.由于氮气N≡N三键化学性质稳定,该反应需要在高温高压条件才能实现有效氮气固定.近年来,太阳能驱动的光催化固氮以其绿色温和的反应条件受到了广泛关注.最近,作者团队以卤氧铋和钌(Ru)/氢化氧化钛为模型催化剂,提出氧空位电子可有效活化氮气,即氧空位对氮气的直接电子传递或者氧空位电子经由Ru纳米晶传递给吸附态分子氮能有效弱化氮气N≡N三键,结合高效太阳光全光谱吸收材料,将光催化合成氨效率提高至接近传统热催化效率,为高效太阳光驱动固氮提供了新途径.从氧空位活性位点的构建出发,总结概括了含缺陷(尤其是氧空位)材料在光催化固氮的前沿进展,归纳了氧空位、氧空位和传统过渡金属中心耦合对氮气活化的机理.最后,基于对以上机理的理解,总结展望了光催化固氮面临的机遇与挑战,提出了可行的新型高效光催化固氮材料设计思路.

关键词：光催化、固氮、氧空位、卤氧铋、氢化氧化钛

所属期刊栏目：38

分类号：O643.36(物理化学（理论化学）、化学物理学)

资助基金：国家杰出青年科学基金项目21425728;科技部“973”计划项目2013CB632402;国家自然科学基金资助项目51472100;中央高校基本科研业务费资助优博培育项目2018YBZZ024

在线出版日期：2019-04-25（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共8页

页码：83-90