Pt掺杂CaTiO3体系相平衡的理论研究

摘要：

已有实验表明贵金属Pt能够随外界氧化还原条件的改变,自发地在钙钛矿CaTiO3内部和表面之间迁移,有效抑制贵金属颗粒的烧结,使得贵金属长期保持高效的催化活性,因此该体系被称为汽车尾气“智能催化剂”.但当前对该体系中贵金属与载体之间的相互作用,以及贵金属迁移特性发生的条件以及程度的研究很少.采用第一性原理计算方法与集团展开法以及蒙特卡洛方法相结合构建PtOx-CaO-TiOx三元相图,对可再生汽车尾气催化剂Pt掺杂CaTiO3体系进行了理论研究.第一性原理相图分析表明,Pt能够以不同浓度取代CaTiO3中的Ti原子;而热力学相图分析表明,Pt掺杂到CaTiO3中将形成固溶体,更重要的是Pt能够在氧化还原条件下与CaTiO3形成固溶体或者析出,与“智能催化剂”的概念相一致.此外,相图分析还预测了其它一些氧化物以及合金结构的存在,并得到了这些物质之间的相变规律.这些结果将为实验工作提供有益的帮助,有利于开发高效的汽车尾气催化剂.

关键词：催化剂、量化计算、相图、热力学平衡、Pt掺杂CaTiO3体系

所属期刊栏目：34

分类号：O643(物理化学（理论化学）、化学物理学)

资助基金：国家重点基础研究项目2013CB934800;国家自然科学基金11104287;宁波市自然科学基金2012A610099

在线出版日期：2015-08-28（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共8页

页码：264-271