硅烷基Schiff碱共价修饰纳米二氧化硅负载过渡金属催化乙烯齐聚性能

摘要：

将3种水杨醛Schiff亚胺配合过渡金属(Si-Schiff-M,M=Ni,Co,Cr)通过共价键接枝到纳米二氧化硅,制备了 3种硅烷基Schiff碱共价修饰纳米二氧化硅负载过渡金属催化剂(Si-Schiff-SiO2M),并对其催化乙烯齐聚性能进行了研究;采用元素分析、红外光谱、扫描电子显微镜和电感耦合等离子色谱表征了 3种Si-Schiff-SiO2-M的结构和形貌.以甲基铝氧烷(MAO)为助催化剂,研究了反应条件及催化活性中心种类对3种Si-Schiff-SiO2M催化乙烯齐聚产物性能的影响.结果表明,当Si-Schiff-SiO2-M用量为7 μmol,n(Al)/n(M)(M=Cr,Ni,Co)为500,反应温度为35℃,反应压力为0.5 MPa和反应时间为30 min时,Si-Schiff-SiO2-Cr、Si-Schiff-SiO2-Ni 和 Si-Schiff-SiO2-Co 催化乙烯齐聚活性分别为 1.92×105 g/(mol Cr·h)、2.17×105 g/(mol Ni·h)和2.07×105g/(mol Co·h),且3种催化剂催化乙烯齐聚产物主要是C4和C6烯烃.Si-Schiff-SiO2-M由于载体的限域效应,其催化乙烯齐聚活性低于相应的均相催化剂(Si-Schiff-M),但产物分布较均相催化剂窄.Si-Schiff-SiO2-M具有良好的循环利用性,3次循环使用后,3种负载型催化剂催化乙烯齐聚活性分别为1.39×105 g/(mol Cr·h)、1.68×105 g/(mol Ni·h)和 1.42×105 g/(mol Co·h).

关键词：乙烯齐聚、纳米二氧化硅、负载催化剂、共价修饰、硅烷基水杨醛亚胺

所属期刊栏目：39

分类号：O643.3(物理化学（理论化学）、化学物理学)

资助基金：黑龙江省自然科学基金项目;黑龙江省博士后启动基金

在线出版日期：2022-08-17（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共11页

页码：949-959