H,Cl和F原子钝化Cu2ZnSnS4(112)表面态的第一性原理计算

摘要：

采用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法系统研究了Cu2 ZnSnS4体相的晶格结构、能带、态密度及表面重构与H,Cl和F原子在Cu2 ZnSnS4(112)表面上的吸附和钝化机理.计算结果表明:表面重构出现在以金属原子Cu-Zn-Sn终止的Cu2ZnSnS4(ˉ1ˉ1ˉ2)表面上,并且表面重构使表面发生自钝化;当单个H,Cl或F原子吸附在S原子终止的Cu2ZnSnS4(112)表面上时,相比于桥位(bridge)、六方密排(hcp)位和面心立方(fcc)位点,三种原子均在特定的顶位(top)吸附位点表现出最佳稳定性.当覆盖度为0.5 ML时,无论H,Cl还是F原子占据Cu2ZnSnS4(112)表面的2个顶位均具有最低的吸附能.以S原子终止的Cu2ZnSnS4(112)表面在费米能级附近的电子态主要由价带顶部Cu-3d轨道和S-3p轨道电子贡献,此即表面态.当H,Cl或F原子在表面的覆盖度达0.5 ML时,费米能级附近的表面态降低,其中H原子钝化表面态的效果最佳,Cl原子的效果次之,F原子的效果最差.表面态降低的主要原因在于吸附原子从S原子获得电子致使表面Cu原子和S原子在费米能级处的态密度峰几乎完全消失.

关键词：第一性原理、Cu2ZnSnS4(112)表面态、吸附、钝化

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资助基金：国家自然科学基金11764027,11364025;沈阳材料科学国家研究中心-有色金属加工与再利用国家重点实验室联合基金18LHPY003资助的课题

在线出版日期：2018-09-07（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共13页

页码：280-292