W20O58(010)表面氢吸附机理的 第一性原理研究

摘要：

采用基于密度泛函理论的第一性原理平面波超软赝势方法,在广义梯度近似下,研究了W20O58晶胞、W20O58(010)表面结构及其氢吸附机理.计算结果表明:W20O58晶体理论带隙宽度为0.8 eV,为间接带隙,具有金属性.W20O58晶体中W—O共振较强,以共价键居多.W20O58(010)表面有WO终止(010)表面和O终止(010)表面,表面结构优化后使得W—O键长和W—O—W键角改变,从而实现表面弛豫.分别计算了H2分子吸附在WO终止(001)表面和O终止(001)表面的WO-L-O1c,WO-V-O1c,WO-L-O2c,WO-V-O2c,O-L-O1c和O-V-O1c六种吸附构型,其中WO-L-O1c,WO-V-O1c和WO-L-O2c这三种吸附构型不稳定;而WO-V-O2c,O-L-O1c和O-V-O1c这三种吸附构型都很稳定,H2分子都解离成两个H原子,吸附能均为负值,分别为-1.164,-1.021和-3.11 eV.WO-V-O2c吸附构型的两个H原子分别吸附在O和W原子上;O-L-O1c吸附构型的两个H原子,一个与O原子成键,另一个远离了表面.其中O-V-O1c吸附构型最稳定,两个H原子失去电子,为O原子提供电子.分析其吸附前后的态密度,H的1s轨道电子与O的2p,2s轨道电子相互作用,均形成了一些较强的成键电子峰,两个H原子分别与O1c形成化学键,最终吸附反应生成了一个H2 O分子,同时产生了一个表面氧空位.

关键词：第一性原理计算、W20O58、氢气、吸附能

所属期刊栏目：66

分类号：TG3;TG1

资助基金：国家自然科学基金51774154;江西省自然科学基金批准号:20151BAB206029 资助的课题. Project supported by the National Natural Science Foundation of ChinaGrant 51774154;the Jiangxi Natural Science Foundation,ChinaGrant 20151BAB206029

在线出版日期：2018-01-08（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共12页

页码：201-212