基于密度泛函理论对等离子体中H/CO2相互作用的第一性原理研究

摘要：

深入理解辐照条件下氢同位素与CO2反应的微观机制,可为聚变堆氚氚燃料循环工艺的优化设计提供数据支撑.基于此,采用第一性原理计算研究了等离子体放电条件下H2和CO2的微观反应机制,研究了不同温度和氢同位素效应对反应过程的影响.通过内禀反应坐标(IRC)算法结合反应过渡态获得4条初始反应路径,并对比研究了生成产物CH4及CH3OH的2条路径在热力学上的容易程度,以及不同氢同位素对各个反应的影响.研究发现,氚的自发衰变或等离子体中的高能电子都会诱导氢同位素与CO2发生反应,形成CO、H2O、CH4及CH3OH等产物;在高能电子诱导CO2的离解后,由4条初始反应路径组成的复杂反应可以自持发生,且该复杂反应中存在2种倾向;升高反应温度对CO2转化为有机物(CH4和CH3OH)具有一定的促进作用.

关键词：二氧化碳转化、氢同位素、密度泛函理论、等离子体、反应路径

所属期刊栏目：38

分类号：O642;O615.3(物理化学（理论化学）、化学物理学)

资助基金：表面物理与化学重点实验室稳定支持项目No.WDZC202103

在线出版日期：2022-09-14（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共7页

页码：1470-1476