不同调节剂制备MOF-Fe的性质及对Se(Ⅳ)的吸附性能

摘要：

以HF、HCl、H2O和NaAc溶液为调节剂合成了4种MOF-Fe样品,用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、N2等温吸附-脱附、综合热分析(TG/DTG和DTA)和质子电位滴定研究了4种样品的结构与表面性质,以及对亚硒酸根(Se(Ⅳ))等温吸附特性.MOF-Fe(HF)、MOF-Fe(HCl)、MOF-Fe(H2O)和MOF-Fe(NaAc)四种样品均具有八面体MIL-100(Fe)的晶体结构,但它们的结晶度和晶面取向略有差异.4种样品的比表面积分别为1 683、1 517、1 641和1 734 m2·g-1,其总孔体积依次降低,微孔孔径分别为1.27、1.22、1.22和1.17 nm.MOF-Fe(HF)样品的脱羧基失重峰温度最高(415℃),苯环碳化失重峰温度最低(462％C);MOF-Fe(HCl)、MOF-Fe(H2O)和MOF-Fe(NaAc)样品出现了因氧化铁被碳还原所致的失重平台(566～716℃).样品悬浮液从pH=6.0降到3.0时,消耗H+的量表现为MOF-Fe(H2O)＞MOF-Fe(HCl)＞MOF-Fe(HF)=MOF-Fe(NaAc),它们的电荷零点(pHZPC)依次为3.1、3.5、3.6和3.5.MOF-Fe(NaAc)、MOF-Fe(HCl)、MOF-Fe(H2O)和MOF-Fe(HF)对Se(Ⅳ)的吸附亲和力依次减小,它们对Se(Ⅳ)的吸附容量(Qm)分别为77.69、107.07、117.40和87.15 mg·g-1.显著性分析显示,MOF-Fe的羟基密度与样品吸附Se(Ⅳ)的Qm显著正相关.研究结果表明,MOF-Fe样品的结构热稳定性和羟基/配位水分子等活性位点密度受合成样品时加入的调节剂影响,用HF作为调节剂合成MOF-Fe样品有利于提高样品中羧基与苯环之间的C-C键合强度和热分解产物的稳定性,降低苯环碳化温度;HCl和H2O作为调节剂有利于提高样品的活性位点密度,可提高MOF-Fe样品对Se(Ⅳ)吸附容量.

关键词：MOF-Fe、调节剂、表面性质、吸附、亚硒酸根

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分类号：O614.81+1;O647.33;X131(无机化学)

资助基金：国家自然科学基金41561053,21767009

在线出版日期：2018-06-15（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共11页

页码：906-916