反应修饰剂ZnSO4和预处理对苯选择加氢制环己烯Ru-Zn催化剂性能的影响

摘要：

共沉淀法制备了Ru-Zn催化剂,考察了反应修饰剂ZnSO4和预处理对苯选择加氢制环己烯Ru-Zn催化剂性能的影响.结果表明,反应修饰剂ZnSO4可以与Ru-Zn催化剂中助剂ZnO反应生成(Zn(OH)2)3(ZnSO4)(H2O)盐.随反应修饰剂ZnSO4浓度增加,(Zn(OH)2)3(ZnSO4)(H2O)盐量逐渐增加,Ru-Zn催化剂活性逐渐降低,环己烯选择性逐渐升高.因为(Zn(OH)2)3(ZnSO4)(H2O)盐中的Zn2+可以使Ru变为有利环己烯生成的缺电子的Ruδ+物种,而且还可以占据不适宜环己烯生成的强Ru活性位.但当反应修饰剂ZnSO4浓度高于0.41 mol·L-1后,继续增加ZnSO4浓度,由于Zn2+水解浆液酸性太强,可以溶解部分(Zn(OH)2)3(ZnSO4)(H2O)盐,Ru-Zn催化剂活性升高,环己烯选择性降低.环己烯选择性略微降低,是由于ZnSO4溶液中大量的Znh可以与生成的环己烯形成配合物,稳定生成的环己烯,抑制环己烯再吸附到催化剂表面并加氢生成环己烷.在ZnSO4最佳浓度0.61 mol· L-1下对Ru-Zn催化剂预处理15 h,Ru-Zn催化剂中助剂ZnO可以与ZnSO4完全反应生成(Zn(OH)2)3(ZnSO4)(H2O)盐,在该催化剂上25 min苯转化68.2％时环己烯选择性和收率分别为80.2％和54.7％.而且该催化剂具有良好的稳定性和重复使用性能.

关键词：苯、选择加氢、环己烯、钌、锌、反应修饰剂、预处理

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分类号：O614.24+1;O614.82+1(无机化学)

资助基金：国家自然科学基金21273205,21543011,U1304204;河南省科技攻关项目162102210333;河南省高等学校重点科研项目16A150025;河南省高校科技创新团队支持计划16IRTSTHN001

在线出版日期：2017-02-24（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共8页

页码：73-80