H2分子在LaFeO3表面吸附的第一性原理研究

摘要：

基于密度泛函理论的第一性原理方法,通过计算表面能确定LaFeO3(010)表面为最稳定的吸附表面,研究了H2分子在LaFeO3(010)表面的吸附性质.LaFeO3(010)表面存在LaO和FeO2两种终止表面,但吸附主要发生在FeO2终止表面,由于LaFeO3(010)表面弛豫的影响,使得凹凸不平的表面层增加了表面原子与H原子的接触面积,表面晶胞的纵向体积增加约2.5％.有利于H原子向晶体内扩散.研究发现,H2分子在LaFeO3(010)表面主要存在3种化学吸附方式:第一种吸附发生在O-O桥位,2个H原子分别吸附在2个O原子上,形成2个-OH基,这是最佳吸附位置,此时H原子与表面O原子的作用主要是H1s与O2p轨道杂化作用的结果,H-O之间为典型的共价键.H2分子的解离能垒为1.542 eV,说明表面需要一定的热条件,H2分子才会发生解离吸附;第二种吸附发生在Fe-O桥位,1个H原子吸附在O原子上形成1个-OH基,另一个H原子吸附在Fe原子上形成金属键;第三种吸附发生在O顶位,2个H原子吸附在同一个O原子上,形成H2O分子,此时H2O分子与表面形成物理吸附.H2O分子逃离表面后容易形成氧空位.此外,H2分子在LaFeO3(010)表面还可以发生物理吸附.

关键词：密度泛函理论、LaFeO3、表面吸附、H2分子

所属期刊栏目：32

分类号：O647.32;O641.12+1(物理化学（理论化学）、化学物理学)

资助基金：国家自然科学基金51562022;省部共建有色金属先进加工与再利用国家重点实验室开放基金SKLAB02014004;甘肃省高校基本科研业务费项目05-0342;兰州市科技项目2011-1-10;兰州理工大学博士基金BS200901;NSFC-广东联合基金第2期超级计算科学应用研究专项资助

在线出版日期：2016-07-13（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共9页

页码：945-953