Cu/AC催化剂在气相氧化羰基化反应中铜状态变化分析

摘要：

采用活性炭(AC)载体浸渍醋酸铜后热分解制得Cu/AC催化剂,用于催化甲醇直接气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯,通过对反应不同时间的催化剂进行XRD 、TEN、H2-TPR、AAS、XPS和O2-TPD等表征,探讨反应过程中铜物种状态的变化规律及其催化性能.结果表明,新鲜催化剂中铜物种以单质Cu形式存在;进行反应后,单质Cu吸附反应气氛中的O2并转化为晶格氧生成Cu2O物种,反应4h时,催化剂表面主要为分散均匀、粒径较小的Cu2O,为反应的进行提供活性组分和晶格氧,表现出较好的催化活性;随着反应继续进行,催化剂中Cu2O晶粒长大,并被表面吸附氧进一步氧化为CuO,Cu2O含量减少,CuO含量增加,同时铜物种发生了较严重的团聚现象,导致催化剂活性下降.

关键词：铜基催化剂、无氯、铜状态、氧化羰基化、气相法、碳酸二甲酯

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分类号：O643.3(物理化学（理论化学）、化学物理学)

资助基金：国家自然科学基金21106092,21276169;山西省科技攻关项目20120321003-03

在线出版日期：2014-11-03（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共8页

页码：2111-2118