硫的掺杂对Co-N-C催化剂转移氢化性能的影响

摘要：

在M-N-C型催化剂中引入非金属元素对其进行改性,是一种卓有成效的催化剂优化方法.针对Co-N-C催化剂在硝基苯转移氢化反应中催化活性的不足,以多孔有机聚合物作为有机前驱体,引入不同的硫源,通过高温热解法设计合成了两种硫掺杂修饰的Co-N-C催化剂,并将其应用于硝基苯的转移氢化反应中,研究硫的引入方式对催化剂构效关系的影响.通过SEM、PXRD、TEM、元素含量、氮气吸脱附分析和XPS等系列表征方法对催化剂进行表征.结果表明,所有Co-N-C催化剂在热解过程中均形成石墨碳层和多壁碳纳米管,钴纳米颗粒形成了相同的物相和碳层包覆结构.硫的掺杂影响了催化剂的形貌和钴纳米颗粒的粒径.硫元素与氮元素之间具有协同掺杂的作用,硫的掺杂影响了氮的掺杂形态,提高了吡啶氮的含量.钴硫相互作用仅存在于由分子硫源制备得到的催化剂Co-NPC-S中.催化转移氢化反应结果表明,硫改性催化剂Co-NPC-S和Co-NSPC的催化活性远高于未改性的Co-NPC,这是因为硫元素的掺杂促进了氮元素的掺杂,强化了碳层与钴纳米颗粒之间的电子转移作用.另外,由骨架硫源制备得到的催化剂Co-NSPC具有最高的催化活性,这可能是由于骨架硫源的使用避免了钴硫相互作用的产生,从而减少了在热解过程中生成可覆盖催化剂活性位点的低价态硫物种,有利于催化剂活性的提高.

关键词：钴纳米催化剂、氮硫共掺杂碳层、催化转移氢化

所属期刊栏目：55

分类号：TQ032(一般性问题)

资助基金：国家自然科学基金;国家自然科学基金;中国博士后科学基金资助项目

在线出版日期：2022-05-17（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共7页

页码：721-727