球形氨基功能化共价有机骨架化合物的制备及对全氟化合物的吸附性能考察
全氟化合物(PFCs)是一类环境持久性污染物,对生态系统和人类健康造成了极大威胁.一般环境水体中PFCs含量很低,高性能萃取材料的制备和应用一直是近年来的研究热点.为了有效富集水中的PFCs,本研究通过"两步法"制备出氨基功能化的球形共价有机骨架(COF)材料.首先利用1,4-二醛基-2,5-二乙烯基苯及1,3,5-三(4-氨苯基)苯为构筑基元,通过调控反应条件在室温下合成出粒径均匀的球形乙烯基COF(Vinyl COF)材料;然后以4-氨基苯硫酚为氨基功能化单体,通过巯基-烯基点击反应引入功能化侧基,合成出硫醚桥连芳香胺功能化球形COF材料(COF-NH2).该材料具有丰富的氨基,能够与PFCs碳链上的氟基以及羧基发生多重氢键和静电作用,因此可以有效吸附PFCs.本论文探究了COF-NH2的吸附动力学、等温吸附模型、再生性能以及不同酸度条件下的吸附性能.COF-NH2微球直径约500 nm,具有较好的热稳定性,可以在较宽的pH范围内有效吸附PFCs;重复再生5次后,吸附效果几乎无影响.该材料在实际环境水体中具有良好的吸附效能,对自来水和珠江水样中5种PFCs(全氟丁酸、全氟戊酸、全氟己酸、全氟辛酸及全氟壬酸)的萃取效率为91.76%~98.59%.该球形COF材料尺寸均匀,热稳定性好,具有较好的吸附性能而且容易再生,可望用作固相萃取填料或者液相色谱柱固定相用于PFCs的高效富集分离和检测,具有较好的应用前景.
共价有机骨架、点击反应、全氟化合物
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O658(分析化学)
国家自然科学基金21876033
2023-06-06(万方平台首次上网日期,不代表论文的发表时间)
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