不饱和配位与电催化剂的活性位及其本征活性的正相关性

摘要：

借助催化剂与电解液界面处的电催化过程如产氢(HER)、产氧(OER)、二氧化碳还原(CO2RR)、固氮(NRR)等,能够实现非持续性风电、潮汐或太阳能到化学能的转换达到碳中和目的.其中高效电催化剂的构建是实现上述能源转换的关键因素之一.为提高能源转换效率,理想的电催化剂应具备但不限于活性位数量丰富、活性位本征活性优良、电传输性能高效且在相应pH电解液中能够长时间稳定工作.本文以电化学水解(HER/OER)为例,着眼于优良电催化剂构效关系中活性位的构建及其本征活性与局域电子结构中不饱和配位的正相关性展开研究.从酸性和碱性环境中HER和OER反应常用的机制出发,着重以过渡金属氧化物、氢氧化物、磷化物、硫化物等为例,综述了外因诱导产生的局域非均匀场分布处活性位,以及不饱和配位位点与水解中间体的相互作用、电荷转移和质量转移品质对电催化剂水解性能的影响.最后,讨论了过渡金属基电催化剂未来发展需解决的关键问题和挑战.

关键词：电催化剂、异质界面、活性位、不饱和配位、本征活性

所属期刊栏目：44

分类号：TQ426

资助基金：国家自然科学基金;吉林省科技发展计划项目

在线出版日期：2023-02-15（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共15页

页码：6-20