碳烟边缘茚型五碳环与活性O的氧化反应机理研究

摘要：

针对碳烟在火焰中的氧化,本文利用DFT方法研究活性O氧化碳烟边缘茚型五碳环结构的反应机理.在B3LYP/6-311G(d,p)和M06-2X/cc-pVQZ的计算水平下,探究活性O与C13H9自由基的详细反应路径,并基于TST计算各基元反应在500～3000 K温度范围内的速率常数.结果表明:活性O与C13H9自由基形成的C13H9O,进一步热解后将产生CHO、CO和具有四碳环结构的PAHs.CHO的生成高度依赖温度和反应位点,其反应需克服402.7 kJ/mol的限速步能垒.C13H9O热解的氧化产物主要为CO.M1和M2热解释放CO的主反应路径为路径3和12,并产生具有四碳环结构的CS9,对应的限速步能垒分别为167.9 kJ/mol和153.8 kJ/mol.C13H9O热解的起始反应主要为C—C键断键和H转移反应,其中C—C键断键的反应路径更易发生,且反应速率也更快.

关键词：碳烟氧化、活性O、茚型五碳环、反应路径、反应速率

所属期刊栏目：29

分类号：TK421(内燃机)

资助基金：国家自然科学基金;国家自然科学基金;云南省教育厅科学研究基金资助项目

在线出版日期：2023-03-22（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共10页

页码：1-10