应用量子化学计算研究燃煤烟气中氟与汞的反应动力学

摘要：

应用量子化学从头计算研究了汞与含氟物质的反应机理。计算得到汞/氟体系中有关分子结构的键长和键角值，并与文献值及美国国家标准技术局(NIST)中的理论值比较，以验证计算方法和基组的准确性。优化得到反应物、中间体、过渡态和产物的几何构型，计算活化能和指前因子。采用经典过渡态理论计算了298～1500,K 温度范围内各基元反应的反应速率常数，比较分析了不同温度下各反应速率的变化趋势。计算结果表明，温度低于600,K时，各反应速率随温度升高而增大，相对温度高于600,K后则更明显。相比于HF，F2对Hg的影响更显著，在所计算的温度范围内，Hg、HgF与F2的反应速率始终保持较高的水平。对于燃煤烟气中的HgO，将其转化为HgF对加速Hg污染物的脱除效果显得十分重要。

关键词：煤燃烧、汞、氟化物、量子化学计算、反应机理

分类号：O643.11(物理化学（理论化学）、化学物理学)

资助基金：国家自然科学基金资助项目51076045

在线出版日期：2013-11-20（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共7页

页码：457-463