多壁碳纳米管负载镧掺杂氢氧化铁纳米胶粒修饰碳纤维簇电极对CO2的光电催化还原研究

摘要：

通过溶胶法制备了氢氧化铁溶胶纳米粒子及镧掺杂氢氧化铁溶胶纳米粒子,多壁碳纳米管负载后,化学修饰在碳纤维簇电极上,制备出多壁碳纳米管负载镧掺杂氢氧化铁纳米胶粒修饰碳纤维簇电极,该电极对CO2有光电催化还原作用.多壁碳纳米管修饰后增加了电极的表面积,氢氧化铁纳米胶粒修饰后还原电流变大增强了电催化还原功能,镧掺杂后起始电位正移增加了光催化还原功能.以MOPAC2012提供的PM7半经验分子轨道方法,在设计的铁-氧-氯构成的氢氧化铁分子簇模型上进行半经验分子轨道计算,通过对计算结果的热力学,能级,分子轨道组成以及光谱分析表明,氢氧化铁溶胶纳米粒子及其镧掺杂对CO2有光电催化还原行为.所设计的分子簇模型是具有热力学稳定的结构,镧掺杂加强了其稳定性.氢氧化铁分子簇具有较好的电子转移性,镧掺杂降低了其费米能级高度,有利于光催化,与实验结果相对应.且催化后的CO2在键长、分子结构以及红外光谱都发生了较大变化,并具有碳酸的前体结构,实现了对CO2分子的活化和光电化学催化还原.

关键词：多壁碳纳米管、氢氧化铁溶胶纳米粒子、镧掺杂、光电催化、二氧化碳、PM7半经验分子轨道法

所属期刊栏目：17

分类号：O643.36(物理化学（理论化学）、化学物理学)

资助基金：国家科技部国际合作重大项目2004DFA02700;国家自然科学基金20875063;辽宁教育厅项目2004-c022;国家电分析重点实验室项目2006-06;沈阳市科技局基金2007-GX-32

在线出版日期：2017-05-16（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共10页

页码：10-19