Cu-ZSM-5分子筛吸附NOx的密度泛函理论研究

摘要：

用密度泛函理论(DFT)方法对Cu+在ZSM-5分子筛孔道内的位置进行了系统地研究,并在此基础上对NOx(NO, N2O, NO2)分子在Cu-ZSM-5不同孔道内的吸附进行了考察.采用包含完整直孔道、正弦孔道以及两孔道交叉处的22T模型,确定了Cu+在ZSM-5分子筛内的三种可能位置:直孔道内、孔道交叉处和正弦孔道内.研究结果表明,Cu+与2-3个骨架氧原子形成配位键负载于ZSM-5分子筛内;三种结构模型中,Cu+在孔道交叉处的构型最稳定.对Cu-ZSM-5吸附NOx的研究表明,NOx与分子筛均可通过形成Cu-N键而发生较强的相互作用,从而不同程度地削弱了NOx分子中的N-O键,使N-O键长增长.在Cu-ZSM-5的三种结构模型上,NO, N2O, NO2分子的吸附情况有所不同,其中NO,NO2在Cu+位于直孔道的模型上的吸附均引起铜向孔道交叉处迁移,形成的吸附复合物与Cu+位于孔道交叉处的吸附复合物几乎收敛于同一构型.表明由于孔道交叉处空间较大,使NO,NO2更容易达到稳定的平衡状态.吸附复合物总能量数据表明进一步的反应很有可能发生在Cu-ZSM-5分子筛的孔道交叉处.

关键词：Cu-ZSM-5、Nox、吸附、密度泛函理论方法

所属期刊栏目：10

分类号：O177.92(数学分析)

在线出版日期：2010-06-21（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共7页

页码：2813-2819