石墨烯基联四唑含能配位聚合物的制备、表征及催化活性

摘要：

采用溶剂热法制备了一系列新型石墨烯基联四唑钝感含能配位聚合物,该含能配位聚合物以钴和镍两种金属离子为典型配位中心,氧化石墨烯(GO)为结晶掺杂物,配体选用1,1'-二羟基-5,5'-联四唑(DHBT)和5,5'-联四唑(H2BT).通过调节合成工艺参数,成功制备出GO-Co-DBT、GO-Co-BT、GO-Ni-DBT、α-GO-Ni-BT与β-GO-Ni-BT五种含能催化剂.采用粉末衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电镜(SEM)/能谱(EDS)和差热扫描量热仪(DSC)-热重分析仪TG等技术对这五种含能催化剂形貌结构进行了表征,并采用DSC-TG研究了GO-Co-DBT、GO-Co-BT、GO-Ni-DBT、α-GO-Ni-BT对高氯酸铵(AP)和黑索今(RDX)催化热分解性能的影响.结果表明,石墨烯诱导联四唑配合物结晶可减少晶体缺陷,从而降低热点产生几率,提高热稳定性.其中,GO-Co-DBT、GO-Ni-DBT与GO-Ni-BT分解温度高于200℃.石墨烯基联四唑配合物含能催化剂对AP与RDX的热分解反应具有显著的催化作用,通过转移O元素与NH4+反应来提高生成NH3和H2O的反应深度,使AP两个放热峰重叠,总放热量增加,催化效应显著.AP的归一化放热量增至2757.0 J·g-1,转晶对应的吸热峰热值降低至23.2 J·g-1,RDX的归一化放热量提高至2898.0 J·g-1,相对于纯AP,RDX放热量提高50％以上,在保证催化效果的同时提高体系的热稳定性.

关键词：石墨烯、含能催化剂、含能配位聚合物、晶型调节、热稳定性、催化机制

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分类号：TJ55;V512(爆破器材、烟火器材、火炸药)

资助基金：国家自然科学基金面上项目51776176;国防科技创新特区项目

在线出版日期：2019-09-27（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共10页

页码：749-758