硅铝比对Co/SSZ-13催化CO2氧化乙烷脱氢制乙烯反应性能的影响

摘要：

采用浸渍法制备了不同硅铝比载体负载的钴基催化剂,探究了硅铝比对Co2氧化乙烷脱氢(CO2-ODHE)性能的影响.NH3-TPD、Raman、H2-TPR、XPS等表征结果表明,硅铝比对载体酸碱性的改变会显著影响催化剂上Co物种的落位、结构和氧化还原性能.降低硅铝比会提高载体的弱酸位点的数量,而酸量的提高改变了催化剂表面钴物种的存在形式,即提高催化剂表面Co2+的占比.同时,不同的钴物种对催化剂酸性的贡献存在差异,分子筛上的Co2+与羟基醇的相互作用会提高催化剂的酸性,而大量存在的CoAl2O4及Co3O4会在一定程度上降低催化剂的酸性.催化剂上钴物种的存在形式及酸性共同作用于CO2-ODHE的活性,大量的Co2+及适量的酸性位点是保持高乙烷转化率和乙烯收率的关键,适量的Co3O4则可促进CO2的转化,进而使乙烷通过ODHE路径产乙烯,但过高的酸性将导致乙烷严重积碳.

关键词：CO2、乙烷氧化脱氢、Co基催化剂、硅铝比、酸碱性

所属期刊栏目：43

分类号：X701(一般性问题)

资助基金：国家自然科学基金No.22276060

在线出版日期：2023-11-14（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共12页

页码：331-342