硫化亚铁活化过一硫酸盐降解碘帕醇:表面反应机理及途径解析
构建了非均相FeS/过一硫酸盐(PMS)体系,并与均相Fe(Ⅱ)/PMS体系对比降解非离子型碘代X射线造影剂—碘帕醇(Iopamidol,IPM)的效果.通过自由基淬灭、电子顺磁共振(EPR)和FeS反应前后的X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、傅里叶红外(FTIR)等表征,探究了 FeS活化PMS降解IPM的机理.同时,通过密度泛函计算(DFT)、HPLC/MS/MS解析IPM的中间产物及降解途径,对IPM降解过程中碘代消毒副产物—碘仿(CHI3)的生成量进行分析,并进一步采用生态结构活性软件(ECOSAR)预测IPM及中间产物的生态毒性变化.最后考察了初始pH、HCO3、Cl-和腐殖酸(HA)对体系降解IPM的影响.结果表明,FeS/PMS体系非均相降解IPM的主要活性物种是SO4·-、·OH和1O2,而Fe(Ⅱ)/PMS体系主要是SO4·-、·OH,FeS/PMS体系更有利于IPM的降解.FeS表面Fe(Ⅱ)活化PMS是形成活性物种的主要途径,S作为电子供体可促进Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)的循环再生.IPM的降解主要包括侧链酰胺水解及氧化、脱氢、脱碘和羟基加成,共生成10种中间产物.ECOSAR分析表明中间产物有一定的生态风险;但与PMS和Fe(Ⅱ)/PMS体系相比,FeS/PMS体系降解IPM过程中CHI3的生成量最小.FeS/PMS体系在初始pH范围(3.0～6.5)对IPM的降解率≥90.0％,HCO;和Cl-对FeS/PMS体系的影响较小,HA基本没有影响.研究表明,FeS可作为一种有效、安全的过硫酸盐活化剂用于碘代有机物IPM的控制.
硫化亚铁(FeS)、过一硫酸盐(PMS)、碘帕醇(IPM)、降解机理、表面反应、碘仿(CHI3)、生态毒性
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O644;X703(物理化学（理论化学）、化学物理学)
国家自然科学基金;陕西省重点研发计划;陕西省自然科学基金
2023-10-07（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）
共16页
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