CoAg共负载的氮碳电催化还原CO2的研究
电催化CO2还原转变成合成气是一种有前途的解决CO2污染的方法.本工作在合成钴基金属有机框架材料ZIF-67的过程中引入Ag+,通过调控Co/Ag物质的量的比和煅烧温度合成一系列的CoAg共负载的氮碳材料(CoAg(a∶b)-N-C),并进行电催化还原CO2的性能研究.X射线衍射仪(XRD)和X射线光电子能谱分析(XPS)测试表明,金属Co和Ag主要以单质的形式负载在碳基质上,部分以金属氮键(M-N)的形式存在.透射电子显微镜(TEM)表明,部分金属单质被碳材料包裹,从而有效防止金属颗粒在使用过程中发生团聚.线性扫描伏安法(LSV)测试表明CoAg(a∶b)-N-C呈现出高于Co负载氮碳材料(Co-N-C)的电催化还原CO2的活性,其中CoAg(1∶1)-N-C-900在-0.53 V(vs.RHE)下产物CO的法拉第效率(FE)为45%,H2的FE为26%,此时CO/H2比例也达到1.73;产物的FE表明Co/Ag物质的量的比、煅烧温度和还原电位等都会对CO/H2比例产生影响,其中Co/Ag对CO/H2比例的调控范围更大,可达0.43~1.73.机理分析表明,Ag的引入提高了 CoAg(1∶1)-N-C-900的导电性和对CO2及中间体CO*的吸附能力,因而最终提高了材料的电催化还原CO2的活性.本研究表明,CoAg(a∶b)-N-C是一种有潜力的电催化CO2转化为合成气的材料.
电催化、CO2还原、金属负载的氮碳材料、合成气
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X511(大气污染及其防治)
国家自然科学基金;福建省自然科学基金项目
2023-07-21(万方平台首次上网日期,不代表论文的发表时间)
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