基于Guassian、Multiwfn及ECOSAR的氮磷系阻燃剂在UV/PDS体系中的降解路径及产物毒性预测研究

摘要：

氮磷系阻燃剂作为一类新兴无卤阻燃剂被广泛应用,但其在环境中难降解,紫外活化过二硫酸钠(UV/PDS)高级氧化技术能有效降解结构复杂的有机污染物.为探究氮磷系阻燃剂在UV/PDS氧化体系的降解路径,本研究选取3种典型氮磷系阻燃剂9,10-二氢-9-氧杂-10-磷杂菲-10-氧化物(DOPO)、三聚氰胺(Melamine)及磷酸三苯酯(TPP)为降解目标物.首先利用Guassian模型结合Fukui指数推测了 UV/PDS体系中HO·和SO4+-自由基与阻燃剂发生反应的位点及其相应的降解路径,通过分析DOPO及其降解产物的质谱数据验证了所推测降解路径的合理性,并进一步利用ECOSAR模型进行降解产物的毒性预测.结果表明,各氮磷系阻燃剂键能较低的位点与Fukui指数较高的位点相吻合,UV/PDS反应体系中的自由基主要通过攻击苯环上的碳氢键(键能较低的位点)来降解氮磷系阻燃剂,DOPO降解的质谱分析数据表明,依据低键能位点推测的降解产物与质谱鉴定结果相一致.同时利用ECOSAR模型评估发现,降解产物毒性普遍低于阻燃剂母体.因此,本研究采用模型预测阻燃剂降解路径与产物毒性的方法便捷有效,可为光催化降解复杂结构有机物的研究提供理论依据.

关键词：氮磷系阻燃剂、降解路径、Guassian模型、ECOSAR、Fukui指数

所属期刊栏目：42

分类号：X703.1(一般性问题)

资助基金：国家自然科学基金;福建省自然科学基金项目

在线出版日期：2023-02-06（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共10页

页码：39-48