四环素在水体中的自然光解作用机制

摘要：

近年来,抗生素引发的水体环境污染问题日益受到关注,光解是其在环境中消减的重要过程,但其中的关键机制及影响因素尚不明确.本研究系统地考察了初始浓度、pH以及无机离子、溶解性有机物等环境因子对四环素(TC)光解的影响,明确了自然光解的关键活性氧物种(ROS),同时结合理论计算和降解产物的分析,揭示出了TC的自然光解路径及作用机制.结果表明,模拟自然光条件下TC可快速降解,5 μmol·L-1的TC在180 min内降解率为75.0％,符合一级反应动力学,反应速率常数为0.007 min-1,远高于避光条件.随着TC初始浓度的上升,TC光解率和速率呈现出下降的趋势,并且碱性条件更有利于TC光解.水体中存在Cu(Ⅱ)、Fe(Ⅲ)和NO3-均能显著促进TC光解;富里酸(FA)则由于光屏蔽和淬灭作用对TC的光解产生显著抑制,但FA和Fe(Ⅲ)共存时,Fe(Ⅲ)对光解的促进作用占主导.水体中TC的自然光解不仅存在直接光解,并且以超氧阴离子(O2-·)和羟基自由基(·OH)为关键ROS的自敏化光解在TC的光解过程中也起到重要作用.结合TC光解后的产物分析发现,发生间接光解后TC发生开环反应,相比于直接光解和自敏化光解降解地更充分.综上,TC在自然水体中的光解强烈受环境因素影响,可以通过增强活性氧介导的间接光解过程促进水体抗生素污染修复.

关键词：四环素、环境因素、光解、活性氧、降解路径

所属期刊栏目：42

分类号：X703(一般性问题)

资助基金：国家自然科学基金;广东省基础与应用基础研究基金项目;广州市科技计划项目

在线出版日期：2022-10-19（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共11页

页码：40-50