电活化过硫酸盐降解全氟辛酸及其中间产物的探究分析

摘要：

全氟化合物(PFCs)是一种新兴的持久性有机污染物,具有环境持久性、高毒性和难降解性,因此急需研发高效的降解方法.本文采用电化学恒电位电解法活化过硫酸盐,利用得到的具有强氧化性的SO4-有效降解全氟辛酸(PFOA),考察了恒定电位值、过硫酸钠的初始浓度、溶液初始pH值和共存离子对电活化过硫酸盐降解PFOA的影响.同时,结合超高效液相色谱-三重串联四级杆质谱联用仪(UPLC-MS/MS)和气相色谱与质谱联用仪(GC-MS),对其降解的液相和气相中间产物进行探究.结果表明,在控制阴极电位为-1.8 V,初始过硫酸钠溶液浓度为200 mmol·L-1,初始溶液pH=3.29,恒电位电解4h后,PFOA去除率约达到60％.当体系中有NO3-、异丙醇和过硫酸钠共存时,PFOA降解效率明显提高(91％,4h),当有ClO4-存在时PFOA去除率约达到76.8％,但HCO3-和Cl-的存在会出现抑制效果.通过对降解中间产物(短链PFCAs和加氢产物)和TOC去除率(62.5％,24h)的监测分析,进而推断其可能的降解机理为SO4-介导的Kolbe脱羧过程和羧酸逐步被加氢还原的过程.

关键词：全氟辛酸、电活化、过硫酸盐、硫酸根自由基

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分类号：X703.1(一般性问题)

资助基金：国家自然科学基金;国家重点研发计划;武汉市应用基础前沿项目;华中师范大学中央高校基本科研业务费项目

在线出版日期：2020-07-10（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共10页

页码：2045-2054