Pt/CeO2催化氧化甲苯反应机制研究

摘要：

采用浸渍法制备了Pt/CeO2和Pt/Al2O3催化剂,并通过XRD、BET、ICP-OES、H2-TPR、XPS等手段表征其物理化学性质.结果发现,Pt/CeO2和Pt/Al2O3催化剂上Pt负载量约为0.6％,Al2O3载体上Pt颗粒尺寸更小,Pt/CeO2的可还原性更强.甲苯催化氧化活性评价结果表明,Pt/CeO2催化剂表现出更好的催化活性,T 50=170℃,T90=190℃.通过UV-Raman、甲苯TPD、GC/MS、In-situ FTIR等手段进一步研究发现,Pt/CeO2活化甲苯及反应供氧的机制与Pt/Al2O3存在区别,其活性更好是因为:①负载在CeO2表面存在高电子密度的Pt原子,具有更强的活化甲苯能力,可以直接使苯基和甲基间的C-C链发生断裂;②Pt的负载促进了CeO2氧空位形成,进一步提高了CeO2的储氧性能,加速氧循环.除了Pt解离气相氧之外,CeO2还可以提供活性氧物种参与催化氧化甲苯的反应,进一步提高甲苯催化氧化效率.

关键词：甲苯、催化氧化、Pt/CeO2、相互作用、原位红外

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分类号：X701(一般性问题)

资助基金：国家自然科学基金51678245,51378218,51578245;中央高校基本科研业务费专项;广州市科技计划项目201510010164;2015年广东省公益研究与能力建设专项2015A020215010;2014年广东省自然科学基金博士科研启动项目2014A030310431;国家重点研发计划项目2016YFC0204203;广东省自然科学基金No.2016A030311003.Supported by the National Natural Science Foundation of China51678245,51378218,51578245;the Fundamental Research Funds for the Central Universities,the Science and Technology Program of Guangzhou201510010164;the Guangdong Province Public Welfare Research and Capacity Building Project in 20152015A020215010;the Ph.D.Start-up Fund of Natural Science Foundation of Guangdong Province in 20142014A030310431;the National Key Research and Development Program of China2016YFC0204203;the Natural Science Foundation of Guangdong Province2016A030311003

在线出版日期：2018-06-07（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共11页

页码：1426-1436