Pt颗粒尺寸对Pt/CeO2催化氧化甲苯性能影响

摘要：

使用乙二醇还原法制备了一系列不同尺寸的Pt-x纳米颗粒(x=1.41、1.57、1.79、1.95、2.12、2.32 nm),将其负载于棒状(rod) CeO2载体上.考察了不同尺寸的Pt颗粒催化剂Pt-/CeO2-rod在甲苯催化氧化反应中的催化性能.结果显示,随着Pt颗粒尺寸的增加,催化剂活性先升高后降低.其中,Pt颗粒尺寸为1.79 nm时催化剂催化活性最好,T90=133℃.一般认为,Pt颗粒尺寸增加其分散度减小,导致催化活性降低.然而本实验结果表明,随Pt尺寸增加催化活性先升高后降低,并且基于催化剂表面Pt原子计算的TOFs(turnover frequencies)随Pt尺寸增加逐渐变大.紫外拉曼光谱(UV Raman)、XRD、XPS显示,随着Pt颗粒尺寸增加,催化剂Pt-x/Ce-rod表面氧空位的浓度逐渐增加.氧空位有效提高了催化剂晶格氧的流动,促进了氧气的吸附活化及传递过程.Pt/Ce催化剂催化氧化甲苯反应活性是Pt分散度以及CeO2表面氧空位浓度双重作用的结果.

关键词：甲苯、催化氧化、Pt尺寸效应、表面氧空位、CeO2纳米棒

所属期刊栏目：37

分类号：X51(大气污染及其防治)

资助基金：国家自然科学基金U1201231,51578245,51378218,51108187;国家高技术研究发展计划课题2013AA065005;中央高校基本科研基金;广州市科技计划项目201510010164;2015年广东省公益研究与能力建设专项2015A020215010;2014年广东省自然科学基金博士科研启动项目No.2014A030310431 Supported by the National Natural Science Foundation of ChinaU1201231,51578245,51378218,51108187;the National High-tech Research and Development Program of China2013AA065005;the Fundamental Research Funds for the Central Universities,Science and Technology Program of Guangzhou201510010164;the Guangdong Province Public Welfare Research and Capacity Building Project in 20152015A020215010;the Ph.D.Start-up Fund of Natural Science Foundation of Guangdong Provincein 20142014A030310431

在线出版日期：2017-05-08（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共10页

页码：1297-1306