脉冲介质阻挡放电下MnOx-CeO2催化氧化碳烟的关键表面物种研究

摘要：

采用柠檬酸络合法制备了Mn/(Mn+Ce)原子比为0.4的MnOx-CeO2复合氧化物,使其分别在有和无脉冲介质阻挡放电条件下,多次催化氧化碳烟.采用XRD、BET、Raman和XPS对新制备未反应过的和各次反应后的MnOx-CeO2进行表征.结果发现,在初次反应中,脉冲介质阻挡放电对反应具有强化作用,使MnOx-CeO2具备更好的活性.在放电和无放电2种条件下,催化剂第2次反应的活性均较第1次有所降低,且放电条件下降幅更大,而在第3次反应时催化剂活性在两种条件下均保持稳定状态.以上现象原因为,初次反应,两种条件下高温使MnOx-CeO2中Mn-Ce-O固溶体发生相分离,部分Mn析出生成了Mn3 O4;未引入放电时催化剂表面发生不可逆还原的Mn4+量更少,且拥有更多Ce3+并产生了本征氧空位及更多的表面氧;放电的引入,加剧了初次反应时MnOx-CeO2表面Mn4+向Mn3+和Mn2+的转化,使其具备更高的活性,但也抑制了Mn4+的恢复,降低了催化剂的活性.在随后的反应中,有无放电催化剂均保持了稳定.脉冲介质阻挡放电对MnOx-CeO2反应的关键因素Mn4+、本征氧空位和表面氧产生了重要影响,这种影响在初次反应时并不可逆,进而减弱了放电对反应的强化作用,该现象不可忽视,值得进一步研究.

关键词：MnOx-CeO2、碳烟、脉冲介质阻挡放电、表面物种

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分类号：X701(一般性问题)

资助基金：国家自然科学基金51578245,51108187,50978103;中央高校科研业务费2015ZZ013;广东省自然科学基金No.2016A030311003 Supported by the Natural Science Foundation of China51578245,51108187,50978103;the Central University Scientific Research Service Fee2015ZZ013;the National Natural Science Foundation of Guangdong2016A030311003

在线出版日期：2017-04-13（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共8页

页码：863-870