氧化甲苯的MnOx-CeO2催化剂表面活性物种研究

摘要：

采用氧化还原共沉淀法制备了一系列不同Mn/Ce摩尔比的MnOx-CeO2复合氧化物,并考察其对甲苯的催化活性.结果表明,MnOx-CeO2复合氧化物的催化活性优于单一CeO2,MnOx(0.5)-CeO2的催化活性最高,T9o=190℃,同时,借助BET、XRD、H2-TPR、Raman和XPS等技术对催化剂的结构及表面活性物种等进行了表征,结果显示,Mn进入CeO2的立方萤石结构后形成固溶体结构,使得MnOx-CeO2复合氧化物的比表面积增大,氧空位和晶格氧含量增多,表面氧流动性增强,最后,对MnOx(0.5)-CeO2进行XPS和不同激发波长的Raman测试.结果显示,Mn主要分布在催化剂表面,且主要以Mn4+形式存在,Ce主要分布在催化剂体相,研究表明,高度分散在催化剂表面的Mn4+在甲苯氧化中起主要作用,Ce4+并未直接参与反应,而是起到了电子传递的作用.

关键词：催化剂、甲苯、活性、结构、表面活性物种

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分类号：X131.1(环境化学)

资助基金：国家高技术研究发展计划项目No.2013AA065005;国家自然科学基金No.50978103,51108187;中央高校基金科研业务费专项资金No.2012ZM0041Supported by the National High-tech Research and Development ProgramNo.2013AA065005,the National Natural Science Foundation of ChinaNo.50978103,51108187 and the Fundamental Research Funds for the Central UniversitiesNo.2012ZM0041

在线出版日期：2014-11-26（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页码：2885-2891