Pd/TiO2-SnO2催化还原硝酸盐效能及反应调控

摘要：

采用共沉淀法制备了掺杂TiO2的复合载体TiO2-SnO2;浸渍法制备了单金属负载型催化剂Pd/TiO2-SnO2.用X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、比表面仪（BET）和透射电镜（TEM）表征表明Pd和TiO2在SnO2上成单层或亚单层分散,增加了反应活性位.催化剂分散性良好,比表面积为100.8m.2g-1,是平均粒径为9.1nm的纳米颗粒.常压下考察了甲酸-Pd/TiO2-SnO2-硝酸盐催化还原反应体系的主要影响因素.结果表明,Pd/TiO2-SnO2催化活性与负载比、甲酸量正相关;在15～45℃内,随温度升高催化活性先升后降;增加催化剂量可提高反应速率.Pd/TiO2-SnO2的选择性与催化剂量正相关,与负载比、甲酸量及温度负相关.该反应的调控策略为：催化剂量宜为0.1mg以上,有利于保持较高的选择性;甲酸与硝酸盐的摩尔比宜大于4：1,可以有效抑制pH上升而获得较高的催化活性和选择性,若小于4：1,则硝酸盐不能完全转化;反应温度宜控制在25～35℃,温度〉45℃会使催化剂失活,温度〈25℃会降低催化活性,延长反应时间.反应过程中形成的铵根可采用离子交换工艺完全去除.

关键词：钯、氧化钛、氧化锡、甲酸、硝酸盐、催化还原

所属期刊栏目：31

分类号：X703.1(一般性问题)

资助基金：国家科技重大专项 2008ZX07211-005

在线出版日期：2012-04-21（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页码：1887-1893