纳米催化剂Pd/SnO2的制备及催化还原硝酸盐反应的调控
采用热分解法制备了SnO2载体,并用浸渍法制备了Pd/SnO2催化剂.同时,采用X射线衍射仪(XRD)、透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM)及BET比表面积仪等对所制载体和催化剂材料进行了分析表征.结果表明,热分解法和浸渍法都能够获得纳米材料,SnO2及Pd/SnO2的粒径均在9~10 nm左右,比表面积分别达到144.99 m2·g-1和147.36 m2·g-1.在以甲酸为还原剂Pd/SnO2催化还原硝酸盐体系中,在Pd与SnO2负载比为2%~7%,反应温度为20~50℃和甲酸投加量4.0~24.0 mmol·L-1的条件下,催化活性为0.70~9.48 mg·min-1·g-1,且催化活性随着负载比、温度和甲酸投加量的增大而增大,随着pH的升高先升后降,最佳pH为3.反应温度升高及pH降低都能够提高Pd/SnO2的选择性.甲酸-Pd/SnO2催化还原硝酸盐体系中还原反应的调控策略为:反应温度宜控制在40~50℃内,这样可同时获得较高的催化活性和选择性,温度过高对催化活性和选择性影响很小,温度过低则会同时降低催化活性和选择性;控制pH为3时,可以获得最大的催化活性及较好的选择性.pH升高会降低Pd/SnO2的催化活性和选择性,pH降低会导致催化活性迅速降低,但对选择性影响不大;甲酸与硝酸盐的物质的量比宜大于4:1,此时可以有效地抑制pH的上升,同时获得较高的催化活性和选择性,甲酸与硝酸盐的物质的量比小于4:1时,会同时降低Pd/SnO2的催化活性和选择性.
SnO2、Pd/SnO2、纳米、甲酸、硝酸盐、催化还原
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X131(环境化学)
国家科技重大专项2008ZX07211-005
2011-03-07(万方平台首次上网日期,不代表论文的发表时间)
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