采用实验和密度泛函理论计算揭示吸光性环境介质对多环芳烃光降解的影响机制

摘要：

多环芳烃( PAHs)在环境中的光降解动力学受环境介质吸光组分的影响。为揭示介质吸光组分对PAHs光降解影响的内在机制,以吸光很弱的甲醇和吸光较强的丙酮和二甲基亚砜( DMSO)为模拟环境介质,考察不同吸光性溶剂介质对3种PAHs(菲、芘和苯并[ a]芘)光解的影响；并采用密度泛函理论( DFT)计算,分析了溶剂分子光敏化能量/电子转移反应对PAHs光解的影响机制。结果表明,激发态的丙酮分子抑制了菲和芘的光解,而加快了苯并[ a]芘的光解；激发态的DMSO分子抑制了菲的光解,促进了芘和苯并[ a]芘的光解。过滤掉DMSO所吸收的部分光谱频段后,PAHs在DMSO中的光解速率与甲醇中的接近。 DFT计算表明,激发态的丙酮或DMSO主要作为电子受体与PAHs发生光敏化电子转移反应,是影响PAHs光解的内在原因。

关键词：多环芳烃、光解、吸光性介质、DFT计算

分类号：O64;O6

资助基金：国家重点基础研究计划973课题2013CB430403;国家自然科学重点基金21137001

在线出版日期：2013-09-11（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共7页

页码：1246-1252