二齿螯合催化剂铑甘氨酸的分子设计及催化羰基化反应性能研究

摘要：

针对工业铑碘催化剂的稳定性问题,采用分子设计方法得到铑甘氨酸催化剂,通过理论计算得到催化反应的机理及各基元反应的中间体、过渡态以及产物的几何结构,并对各个驻点能量进行了零点能校正(Zero-point energy),结果表明,铑甘氨酸催化剂具有双齿五元环螯合结构,给电子基团的甘氨酸配体使Rh更具富电子性,不对称的配位结构利于决速步骤能垒的降低,双齿螯合结构利用空间位阻效应,有效防止Rh形成二聚体而沉淀失活,从而提高催化剂稳定性.在190℃、2.5MPa、水含量6wt％以及溶剂醋酸含量达到54wt％时,铑甘氨酸催化剂催化以甲醇为原料的羰基化反应醋酸选择性达到100％,甲醇的转化率高于99％,醋酸收率达到99.83％.

关键词：羰基化、醋酸、甘氨酸、铑基催化剂

分类号：O643(物理化学（理论化学）、化学物理学)

资助基金：宁夏重点研发计划东西合作项目2019BFH02014

在线出版日期：2022-08-17（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共3页

页码：21-23