NiO和Ni催化剂对苯甲酸热解机理的理论计算

摘要：

在煤热解过程中加入特定的催化剂可以改变煤结构中相关化学键的结合能,使热解在相对温和的条件下进行,促使更多的小分子从煤结构上解离成为产物释放,并调节产物的产率和组成,提高转化率及产物的品质.由于煤化学结构的复杂性,从分子水平研究煤的催化热解行为非常困难.基于此,以煤的催化热解为背景,采用煤模型化合物,借助密度泛函理论(DFT),选取苯甲酸(C6H5COOH)为煤基模型,以NiO和Ni为催化剂,研究催化热解过程中催化剂价态改变对煤催化剂热解的作用. DFT结果显示,苯甲酸热解的主要路径为:C6H5COOH―――→CO2+C6H6和C6H5COOH―――→C6H6COO―――→CO2+C6H6;在NiO上的分解路径为:C6H5COOH(g)―――→*C6H5COO + *H ―――→ *CO2 + *C6H6 ―――→ CO2(g) + C6H6(g) ;在金属Ni上的分解路径为: C6H5COOH(g)―――→*C6H5COOH ―――→ *C6H5COO + *H ―――→ *CO2 + *C6H6 ―――→ CO2(g) + C6H6(g) . Ni基催化剂的加入能够促进C6H5COOH的热解,同时改变了苯甲酸的热解路径,但是产物不变.当NiO被还原为金属Ni时,催化效果减弱.

关键词：煤、催化热解、还原、苯甲酸、催化剂、理论计算、模型

所属期刊栏目：70

分类号：O643.36(物理化学（理论化学）、化学物理学)

资助基金：国家自然科学基金项目21776197,21776195;山西省优秀青年基金项目201701D211003

在线出版日期：2019-09-27（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共7页

页码：1438-1444