溶剂化效应对金属-有机骨架材料界面微环境催化性能的影响

摘要：

金属-有机骨架材料（metal-organic frameworks，MOFs）的纳微结构可根据特定需求进行功能化调控，有望成为良好的工业催化材料。由于溶剂环境可对其界面微环境及催化性能产生较大影响，因此研究溶剂化效应对于MOF材料的影响具有重要的意义。以Cu-BTC和MOP-15两种典型MOF材料作为研究对象，采用密度泛函理论与COSMO溶剂模型相结合的方法，考察了溶剂效应对材料几何结构与电子稳定性的影响，并研究了不同溶剂对其Lewis酸性的影响。结果表明，溶剂环境可以使材料中的电子从不饱和配位金属处转移到有机配体上，进而使材料具有更强的 Lewis 酸性，并且电负性较大有机配体构成的 MOF 材料，受溶剂效应的影响更加显著。本工作将有助于深入理解溶剂化对调控MOF材料液相催化活性的影响。

关键词：密度泛函理论、催化、Lewis酸性位、金属-有机骨架材料、界面、溶剂

分类号：TQ032.4(一般性问题)

资助基金：国家重点基础研究发展计划项目2013CB733503；国家自然科学基金项目21136001，21276009。@@@@supported by the National Basic Research Program of China2013CB733503;the National Natural Science Foundation of China21136001，21276009

在线出版日期：2014-06-07（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共8页

页码：1652-1659