CO/CO2加氢高选择性合成化学品和液体燃料

摘要：

一氧化碳/二氧化碳(CO/CO2)转化利用是碳一化学与CO2捕集利用中的重要环节,也是当今碳资源的非石油路线利用最具挑战性的方向之一.CO2的高效活化与定向转化是CO2利用过程中的关键问题,而CO加氢转化最大的瓶颈问题为如何有效控制C-O键的活化、C—C键的形成、碳链增长及终止.本文主要综述CO/CO2加氢高选择性合成重要化工原料低碳烯烃(C2=～C4=)以及一步高效合成汽油馏分(C5～C11)等方面取得的突破性进展.目前,CO/CO2加氢主要经过费托合成与氧化物/分子筛双功能两条路线合成低碳烯烃与汽油燃料.针对费托合成C2=～C4=,分析表明棱柱状碳化钴得到的烃类产物分布可以显著突破Anderson-Schulz-Flory(ASF)分布的限制,而分子筛已被广泛用于构建双功能费托催化剂,由于酸性分子筛具有加氢裂化、低聚与异构化等功能,使得CO/CO2还可以直接高选择性地转化为C5～C11烃类.另一方面,将可以活化CO或CO2到甲醇的可还原型氧化物与具有C—C偶联功能的SAPO-34或HZSM-5分子筛进行耦合,也可以实现CO/CO2加氢一步合成低碳烯烃或汽油且具有非常优异的选择性和高转化率.今后,借鉴纳米合成领域新方法,使产物分布打破经典ASF限制,最大限度地提高目标烃类化合物的选择性并显著减少甲烷的生成是研究关键.

关键词：合成气、二氧化碳、加氢、费托合成、分子筛

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分类号：O643.3(物理化学（理论化学）、化学物理学)

资助基金：国家自然科学基金21773286,21503260;中国科学院青年创新促进会项目2018330;中国科学院洁净能源先导科技专项XDA21090204;上海市科学技术委员会项目16DZ1206900

在线出版日期：2019-03-15（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共13页

页码：183-195