氮掺杂石墨烯负载过渡金属催化CO2RR的DFT研究

摘要：

设计了氮掺杂石墨烯负载四种过渡金属单原子催化剂用于CO2RR(金属为Cu、Rh、Ir、Mn),考虑了5 种氮配位(N1、N2-1、N2-2、N3 和N4),并通过第一性原理研究反应机理.自由能曲线显示Ir-N4 具有-0.323eV的低极限电位,通过增加缺陷改性的Rh-N4 的CO2RR性能也得到了改善.进一步通过Ir-N4 和Rh-N4 的差分电荷和态密度曲线分析吸附中间体COOH和金属原子之间的电荷转移和键合状态,发现金属原子和COOH之间的强烈相互作用形成了共价键,从而降低反应的总能量.本研究为设计高效的单原子CO2RR催化剂提供了理论参考.

关键词：氮掺杂石墨烯、CO2RR、过渡金属、DFT、单原子催化剂

所属期刊栏目：48

分类号：O643(物理化学（理论化学）、化学物理学)

在线出版日期：2023-11-10（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共5页

页码：62-66