树状PAMAM改性纳米二氧化硅负载镍催化剂的制备及催化乙烯齐聚性能

摘要：

以纳米二氧化硅为载体,树状聚酰胺-胺(PAMAM)镍络合物为催化活性中心,通过共价负载制备了一种具有良好催化活性和循环利用性的PAMAM改性纳米二氧化硅负载镍催化剂(化合物G).采用元素分析、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)表征了化合物G的组成及形貌.研究了该类负载镍催化剂催化乙烯齐聚的性能,考察了齐聚条件对其性能的影响.结果表明,化合物G具有良好的催化乙烯齐聚活性和循环利用性.基于灰色关联分析得出反应压力是影响乙烯齐聚活性的最主要因素,反应温度是影响乙烯齐聚选择性的最主要因素.当以甲基铝氧烷(MAO)为助催化剂,反应压力0.7 MPa,n(Al)/n(Ni)为500,反应温度为35℃,主催化剂用量为5 μmol时,化合物G催化乙烯齐聚活性为3.75×105 g/(mol Ni·h),齐聚产物中C4～C8烯烃选择性为94.98％.化合物G的树状效应使其金属负载量、催化乙烯齐聚活性和C8烯烃的选择性均高于氨基化改性纳米二氧化硅负载镍(化合物E);且化合物G经3次回收循环使用后,催化乙烯齐聚活性为3.12×105 g/(mol Ni·h),齐聚产物中C8烯烃选择性为36.37％.

关键词：树状聚酰胺-胺、乙烯齐聚、树状效应、负载催化剂

所属期刊栏目：44

分类号：O643.3(物理化学（理论化学）、化学物理学)

资助基金：黑龙江省重点研发项目;黑龙江省自然科学基金项目

在线出版日期：2023-06-30（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共10页

页码：120-129