水相重构法制备Ce改性Mg-Al复合氧化物及其在丙酮气相缩合反应中的应用

摘要：

通过水相重构法合成了Ce改性的Mg-Al复合金属氧化物HTc-Ce,采用X射线粉末衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)和氮气吸附-脱附表征了复合金属氧化物的组成和表面结构.水相重构过程使复合金属氧化物产生更多缺陷位,从而具有更多碱性位.Ce通过液相重构过程有效进入到水滑石的骨架,撑大了水滑石的层间距,进一步增加了催化剂的可接触碱性位,同时氧化铈丰富的氧空位显著提高了表面碱性位,特别是强碱性位的数量.XPS实验结果表明,三价Ce在氧化铈中的含量约为30%,氧空位提高有助于改善表面氧的迁移.原位红外漫反射(in situ DRIFTS)证实增加了表面低配氧的数量,CO2-程序升温脱附(CO2-TPD)实验证实了Ce的引入提高了表面强碱性位浓度.水相重构法合成Ce修饰的Mg-Al复合金属氧化物对于丙酮自缩合反应具有高效活性,HTc-Ce-3.2催化的丙酮转化率达到56.8%,是HTc催化剂的2.5倍,该催化剂因其层间距增加和结构疏松更有利于五聚产物的生成.

关键词：水相重构、氧空位、复合金属氧化物、丙酮气相自缩合、铈改性

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分类号：O643.3(物理化学（理论化学）、化学物理学)

资助基金：上海市科委项目批准号:14DZ2273900资助. Supported by the Project of Shanghai Science and Technology Committee, China14DZ2273900

在线出版日期：2016-05-24（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共7页

页码：745-751