Au24和Au25纳米团簇对二氧化碳电化学还原反应催化活性的分析

摘要：

通过电化学催化过程将二氧化碳(CO2)还原为有用的燃料和化学品是目前降低CO2排放量以及高效利用CO2的主要方式之一.金纳米团簇(Au NCs)因其结构明确、原子级尺寸精确和高表面活性而被认为是CO2电化学还原反应(CO2RR)的良好催化材料和模型催化剂.本研究可控合成了两种金纳米团簇Au24 NCs和Au25 NCs,并研究了其对CO2RR的催化活性.通过将Au24 NCs和Au25 NCs负载在碳基底上,制备的Au24 NCs/C和Au25 NCs/C催化剂表现出了优异的CO2RR活性和高的CO转化率.其中,Au24 NCs/C在–0.58 V达到77.5％的CO法拉第效率,Au25 NCs/C在 –0.68 V达到68.9％ 的CO法拉第效率,即Au24 NCs/C比Au25 NCs/C的CO法拉第效率提高了8.6％.同时,相比于Au25 NCs/C,在Au24 NCs/C上CO达最高法拉第效率的电位正移100 mV,表明Au24 NCs/C对CO2RR催化活性更高.Au24 NCs和Au25 NCs不同的CO2RR催化活性可归因于二者不同的配位结构.Au24 NCs比Au25 NCs缺少一个中心原子,因而其外围配体在电化学过程中可能更易脱落,使得暴露的Au活性位点增多,导致Au24 NCs/C比Au25 NCs/C具有更优异的CO2RR催化性能.另外,Au24 NCs和Au25 NCs不同的结构会影响团簇的电子分布和表面原子活性,从而影响其催化活性.本研究为设计高性能、高选择性的CO2RR催化剂提供了参考.

关键词：金纳米团簇、活性位点、纳米催化剂、电催化、二氧化碳电化学还原

所属期刊栏目：50

分类号：O646;TQ423.2;TQ028.8

资助基金：科技部重点研发计划项目;国家自然科学基金

在线出版日期：2022-05-20（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共9页

页码：593-601