甲烷被黑云母氧化形成二氧化碳的实验研究与意义

摘要：

CH4和CO2是岩浆热液系统中的重要挥发组分,两者之间的转换机制是一个重要的科学问题,在碳循环和流体作用等诸多方面都具有重要意义.例如在成矿过程中,CH4和CO2的加入会改变成矿流体性质,CO2还能缓冲流体pH,对成矿元素的迁移和沉淀富集有重要影响.前人通过研究瑞士阿尔卑斯山中部石炭纪、二叠纪、三叠纪地层裂隙石英中的流体包裹体发现,在较高温度条件下,黑云母的绿泥石化能将CH4氧化生成CO2,然而缺少相关的实验地球化学证据.因此,本项研究选择黑云母作为氧化剂开展了CH4的氧化实验研究.通过对黑云母-甲烷-水体系、黑云母-碳化铝-水体系以及甲烷-水体系的实验研究发现,证实了黑云母能够将CH4氧化为CO2,起始反应温度约150℃,远低于地质研究结果.对于黑云母-甲烷-水体系和甲烷-水体系实验,采用熔融毛细硅管作为反应腔,而对于黑云母-碳化铝-水体系实验,则采用粗石英管作为反应腔.对反应后黑云母残片的能谱分析表明,变价元素Fe含量大量降低,表明黑云母中三价Fe作为氧化剂参与了反应.这一结果为地质系统中黑云母等铁锰暗色矿物在中低温条件下氧化CH4形成CO2提供了实验和理论支撑.而CH4向CO2的转变过程,将改变热液流体的性质,有利于富CO2成矿流体的形成,对金属矿床形成具有重要意义.

关键词：甲烷氧化、黑云母、实验研究、富CO2流体

所属期刊栏目：96

分类号：TQ116.3;P618.51;P534.51

资助基金：国家自然科学基金41830425

在线出版日期：2022-07-08（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共9页

页码：2107-2115