自掺杂污泥碳的制备及其电催化氧还原的性能
开发低成本、高性能的阴极催化剂是燃料电池商业化应用的关键.本文以剩余污泥为前驱体,在碳化前通过连续添加苯酚来对污泥进行驯化,热解后得到自模板、自活化及N、P、Fe自掺杂的多孔类石墨烯碳材料.结果表明,污泥经苯酚驯化后,微生物得到富集,含碳量显著提高,N、P、Fe等元素大大增加.热解温度升高能提高材料的石墨化程度,但过高的温度会使杂原子掺杂量减少,从而降低氧还原催化活性.其中,800 ℃下煅烧得到的污泥碳(PSC-800)比表面积为402.4m2·g-1,远高于未驯化污泥碳(SC-800)的262.4m2·g-1.光电子能谱(XPS)数据表明,PSC-800具有较高的杂原子掺杂量及含铁量,形成了吡啶氮、石墨氮等氧还原活性位点.在碱性条件下催化4电子的氧还原反应,初始电位为0.93 V,高于SC-800的0.89 V及其他温度煅烧的污泥碳(PSC-600:0.75V,PSC-700:0.87 V,PSC-900:0.91 V).极限电流密度与商业铂碳相当,具有良好的稳定性及抗甲醇毒性.
污泥碳、氧还原、苯酚驯化、杂原子掺杂、电催化
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O646(物理化学(理论化学)、化学物理学)
国家自然科学基金No.21577041
2019-06-06(万方平台首次上网日期,不代表论文的发表时间)
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