CO吸附和加氢反应过程的原位高压MAS NMR研究

摘要：

应用原位变温高压MAS核磁共振技术,对比研究了CO在不同Rh基催化剂上的吸附和加氢反应过程. 29Si MAS NMR研究结果表明:Rh基催化剂中加入金属助剂后,载体Silicate-1上的表面硅羟基减少,助剂金属与硅羟基作用锚锭在载体表面. 13C MAS NMR研究结果表明:当引入CO/H2混合气后,在Rh/Silicate-1催化剂上只能观测到气相CO、线式吸附CO和孪式吸附CO的快速交换信号;而在Rh-Mn/Silicate-1和Rh-Mn-Li/Silicate-1催化剂上,还观测到了倾斜式吸附的CO共振信号,表明助剂Mn或Mn-Li的加入促进了CO的吸附.随着反应温度升高,CO/H2在Rh/Silicate-1催化剂上转化生成CO2,进一步升高温度会有CH4生成;而CO/H2在RhMnLi/Silicate-1催化剂上反应活性更高,在较低的温度下就会转化生成CO2,但未观测到甲烷的生成. 1H MAS NMR谱显示,反应后载体Silicate-1上硅羟基的量会减少,表明CO与载体部分表面硅羟基反应生成了CO2.

关键词：核磁共振(NMR)、原位高压固体核磁共振、CO吸附、CO加氢反应、Rh基催化剂

所属期刊栏目：27

分类号：O482.53(固体物理学)

资助基金：国家重点基础研究发展计划"973"计划资助项目2009CB623507;BP Detal项目

在线出版日期：2010-08-26（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共9页

页码：141-149